半导体光催化技术是实现太阳能向化学能转化的重要途径，其核心瓶颈在于光生载流子的快速复合。在以蜜勒胺（Melon）为结构基元的石墨相氮化碳（MGCN）体系中，面内电荷传输依靠共轭π体系尚可维持，但单元间（Interunit）的电荷迁移主要依赖–NH···N–氢键网络介导的量子隧穿效应。该路径属于弱相互作用，迁移势垒高、速率慢，导致载流子在长距离输运过程中极易复合，严重限制了宏观催化效率的提升。针对上述问题，本研究提出了一种创新的“轨道重构”策略：通过在MGCN单元间构筑Pt–N共价键桥连结构，替代原有的氢键隧穿通路，实现从“低效跳跃”到“高速定向传输”的转变，并结合反向阻断实验验证了该机制的可靠性。
2026年5月，ACS Catalysis杂志在线发表了南开大学大学卜显和教授团队在光催化析氢领域的最新研究成果。该工作报道了MGCN链间电荷传输通道的重构与阻断验证。论文第一作者为：张星昊，焦会叶，论文共同通讯作者为：张冀杰。
示意图1研究MGCN链间传输通道对光生电荷传输速率的影响。
尽管目前通过引入单原子助催化剂（如Pt）已被证明能有效降低反应能垒，但现有研究多局限于单原子的“点位效应”，即仅将其视为孤立的催化活性中心，而忽视了其对体相内电荷输运网络的重构作用。特别是在以蜜勒胺（melon）为结构基元的类石墨烯氮化碳（MGCN）中，电荷传输存在显著的各向异性：层内依靠共轭π体系尚可维持传导，但单元间（Inter-unit）却长期依赖–NH···N–氢键网络介导的量子隧穿效应。这种基于弱相互作用的传输路径势垒高、速率慢，已成为限制电荷纵向迁移的主要瓶颈。针对这一关键科学问题，本研究提出了一种传输通道重构策略。通过精准调控MGCN前驱体的热解程度以改变边缘氨基（–NH2）密度，从而控制Pt单原子的配位微环境，成功在相邻分子链间构建了–N–Pt–N4共价键桥连结构。该策略旨在从根本上取代原有的氢键隧穿通路，形成定向的链间电子传输高速路。结合氰基化反向阻断实验、超快光谱动力学分析及密度泛函理论（DFT）计算，系统阐明了从氢键跳跃到共价键输运的机制转变，揭示了链内强吸附位点与链间弱吸附位点的协同氢溢流效应，为设计下一代高效电荷传输网络提供了全新的理论视角与实验依据。
本文使用设备为伟德源自英国1946μGAS1001微量气体反应评价系统的前代机型。μGAS1001微量气体反应评价系统是一款催化活性评价系统，适用于有微量气体产生的催化反应。如光催化全解水，光催化CO₂还原反应等。主体集成控制单元、气体循环模块、自动取进样模块和反应器模块。
